AC II
Anorganische Chemie II, Chemie der Nebengruppenelemente
Anorganische Chemie II, Chemie der Nebengruppenelemente
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Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Allgemeines
- Stabilste Oxidationsstufe +IV, daneben auch Verbindungen mit +II, +III
- kovalenter Bindungscharakter für OZ +IV
- TiO2: sauer/amphoter -->--> HfO2 basisch
- Koordinationszahl Ti(+IV) meist 6, bei Zr und Hf auch bis 7 und 8
- Zr und Hf chem. sehr ähnlich (Lanthanoidenkontraktion)
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Elemente
- kristallisieren in dichten Packungen
- hochschmelzend, duktil, unedel, aber korrosionsbeständig
- Ti: el. gut leitfähig, Leichtmetall, mech. Festigkeit, geringe thermische Ausdehnung --> idealer Werkstoff (Flugzeugbau, Prothesen)
- Ti: Passivierung durch dichte Oxidschicht (stabil gegen NO2, Cl2(aq), Meerwasser
- Auflösung wenn stabile Komplexe möglich:
- Ti + 6HF → TiF62- + 2 H+ + 2 H2 (Rkt. mit Flusssäure)
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Vorkommen
- Ti ist 9. häufigstes Element der Erdkruste
- Relatives Massenverhältnis der drei Elemente: Ti : Zr : Hf = 2200 : 60 : 1
- Ionenradius Ti4+ ähnlich groß wie Al3+ u. Fe3+ → daher vergesellschaftet in vielen Mineralien
- Wichtigste Mineralien:
- Ti
- Ilmenit FeTiO3
- Rutil TiO2
- Titanit CaTiOSiO4
- Perowskit CaTiO3
- Zr
- Zirkon ZrSiO4
- Baddeleyit ZrO2
- Hf
- keine eigenen Mineralien, Hauptvorkommen in Zirkoniummineralien
- Ti
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Darstellung
- Problem: TiO2 +3 C → TiC + 2 CO
- techn. Darstellung von Ti:
- reduzierende Chlorierung bei 800-1000°C
- TiO2 +2 C + 2 Cl2 → TiCl4(kovalent) + 2 CO
- destillative Reinigung des TiCl4
- bei Verwendung von Ilmenit: zunächst mit Koks reduzieren (lichtbogenofen) ⇒ TiO2 reiche Schlacke mit fl.- Roheisen
- letzter Schritt: Reduktion des TiCl4
- TiCl4 + 2 Mg → Ti + 2 MgCl2 (Kroll-Verfahren)
- TiCl4 + 4 Na → Ti + 4 NaCl (Hunter-Verfahren)
- Reduktion unter Ar-Atmosphäre: Vermeidung der Nitridbildung (TiN)
- deshalb in fl. Metall durchgeführt, führt zu Ti-Schwamm
- Auslaugen des Ti-Schwamm mit HCl(aq) → Entfernen von MgCl2 und Mg Resten (Recycling → Elektrolyse zu Mg)
- Hochreines Titan durch chem. Transportreaktion (von-Akel-de Boer-Verfahren)
- Ti(s) + 2 I2(g)⇔TiI4 (Hin 600°C; Rück 1200°C)
- Verschiebung des GGws auf die Eduktseite durch T-Erhöhung (exotherm)
- reduzierende Chlorierung bei 800-1000°C
- Zr: völlig analog
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Verwendung
- Ti : Flugzeugbau, Apparatebau, Implantate, Brillengestelle
- Zr : Legierungen für Reaktortechnik (geringer Neutroneneinfangquerschnitt)
- Hf : nur 100 to/a; Legierungen für Reaktortechnik (großer Neutroneneinfangquerschnitt); Trennung Zr/Hf wichtig (teuer)
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Sauerstoffverbindungen des Titans
TiO2: 3 kristalline Modifikationen: Rutil (thermodyn. stabilste), Anatas, Brookit
- Ti: jeweils verzerrt oktaedr. von O umgeben
- O jeweils von 3 Ti umgeben
- großes Färbe- und Deckvermögen, chem. Beständigkeit ⇒ wichtigstes weißes Pigment
- Sulfat-Verfahren
- FeTiO3 oder TiO2-Schlacke mit konz. H2SO4 behandeln und danach mit H2O → TiOSO4 (Titanylsulfat)
- ggf. Fe durch Schrottzugabe reduzieren 2 Fe3+ + Fe → 3 Fe2+ ( vermeiden von braunem Fe(OH)3)
- beim abkühlen kristallisiert ggf. FeSO4•7 H2O aus (abtrennen)
- bei 100°C eindampfen u TiO2•x H2O fällen (ggf. mnit Impfkristallen)
- bei 1000 °C Rutil brennen (bei <1000°C Anatas)
- Chlorid Verfahren
- direkte Verbrennung TiCl4 + O2 → TiO2 + 2 Cl2 (1000-1400°C)
- Einbau anderer Elemente (z.B Cr, Ni, Sb...) → Farbpigmente
- auf Glimmer → Perlglaspigmente
- TiOSO4 + NaOH → TiO(OH) + NaSO4
- TiO2 ist amphoter
- TiO2 + 2 NaOH →Na2TiO3 + H2O
- TiO2 + 2 NaCO3 →Na2TiO3 + CO2
- im sauren kein Ti4+, sondern "TiO2+ " (Ti(OH)22+, Ti(OH)3+)
- TiO2 + H2SO4 → TiOSO4 + H2O
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Sauerstoffverbindungen des Titans
- Nachweis von TiO2+ mit H2O2
- TiO2+ + H2O2 → TiO22+ (orange) + H2O
- Maskierung mit F-
- TiO22+ + 6 F- + 2 H2O → [TiF6]2- + H2O2 + 2 OH-
- TiO2+ in wässriger Lösung vermutlich als [Ti(OH)2(OH2)4]2+, im festen Zustand polymer, oktaedr. über verknüpfende Sauerstoffbrücken
- TiO2 bildet mit vielen Metalloxiden Doppeloxide
- Ilmenit-Typ MTiO3 ( M= Fe, Mg, Mn, Co, Ni..)
- Perowskit-Typ MTiO3 (M= Ca, Sr, Ba..) größere Kationen bilden mit O2- dichteste Packung
- Spinell-Typ MTiO4 ( M= Mg, Zn, Mn, Co...) kleinere Kationen da häufig Tetraederlücke
- zahlreiche weitere Oxide des Titans mit Ox-Stufen < IV (z.B TiO1,75...TiOx=1...) Defektstrukturen
- Metall in versch. Oxstufen
- Gitterplätze (sowohl Kation als auch Anion) können partiell unbesetzt bleiben
- a) Schottky Defekte (frei bleibende normale Gitterpläze)
- b) Frenkel-Defekte zusätzl. Gitterplätze können besetzt werden (zwischengitterplätze
- Ladungsneutralität
- insgesamt Leitungseigenschaften (Ion, Elektron)
- Reduktion von Ti(IV) zu Ti(III) mit Zn
- 2 TiO2+ + 4 H+ + Zn → 2 Ti3+ + Zn2+ + 2 H2O
- Ti3+ starkes Reduktionsmittel, reduziert Ca und Fe3+ zu Fe2+
- Ti(II). Ti2+ in wässrigen Lösungen nicht stabil
- Ti3+/2+ E0= -0,37
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Halogenverbindunge des Titans
- alle TiX4-Verbindungen stabil
- X = Cl, Br, I tetraedrisch aufgebaute Moleküle (Kovalent), hydrolyseempfindlich (Ti-O-Bdg. deutlich stabiler als Ti-X), Lewis-Säure
- TiCl4 + 2 H2O → TiO2 + 4 HCl
- Synthes des TiCl4 aus den Elementen (van-Akel-de Boer-Verfahren), reduzierende Chlorierung
- X = F polymere Verbindung
- Anwendung des TICl4 in Ziegler-Natta-Katalysatoren zur Darstellung von PE und PP
- TiX3 kristallin, sublimieren u. disproportionieren
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Verbindunge des Titans mit anderen Elementen
- mit Wasserstoff
- TiH2(-x) durch H2-Absorption bei 300-500°C, H2 besetzt Tetraederlücken der ccp im Tim Luft und Wasserbeständig
- mit Stickstoff
- TiN1-x gelbes, sehr hartes Pulver, NaCl-Struktur, schwer stöchiometrisch herstellbar, Smp. 2950 °C
- mit Kohlenstoff
- TiC, Smp. 2940-3070 °C, sehr hart , el. Leiter, NaCl-Typ
- Darst. TiO2 + 3 C → TiC + 2 CO 1800 °C
- Ti + C → TiC 2400 °C
- mit Schwefel
- ähnlich zum Ti-O-System (nicht stöchiometrisch, Phasen)
Gruppe 4 Ti, Zr, Hf Verbindungen des Zirconiums und Hafniums
- ZrO2 Weißpigment (Porzellan) "Baddeleyit"
- dotiertes ZrO2: insbesondere Zr0,8Y0,2O1,9 Anionenleiter in brennstoffzellen und lambda-Sonde
- synthetisches "ZrO2" (Diamantimitat) → kub. Fluoritstruktur (CaF2), Härte ähnlich Diamant
- alle Halogenide ZrX4 bekannt
- ZrCl4 aus kantenverknüpften ZrCl6-Oktaedern
- Hydrolyse zu ZrOCl2 • 8 H2O (enthält kein ZrO2+, sondern [Zr4(OH)8(OH2)16]8+
- Chemie des Hafniums weitgehend analog
- Trennung Zr/Hf
- früher fraktionierte Kristallisation K2MF6 oder (NH4)2MF6
- heute Ionenaustauschersäulen oder Flüssig/Flüssigextraktion
Gruppe 5 V, Nb, Ta Allgemeines
- max. Ox.stufe + V
- V(+V) in H2O kann bis V(+II) reduziert werden mit a) SO2(aq) b) Zn, H+
- [VO2(OH2)4]+ gelb d0 → [VO(OH2)5]2+ blau d1→ [V(OH2)6]3+ grün d2→ [V(OH2)4]2+ violett d3
- keine freien Kationen M5+
- Nb u. Ta chem. sehr ähnlich, bilden in niedrigen OZ oft Cluster mit M-M-Bindungen
- Ähnlichkeit zu Gruppe 15: saurer Charakter von M2O5
Gruppe 5 V, Nb, Ta Elemente
- kristallisieren kubisch raumzentriert
- V: stahlgrau, duktil (wenn rein), unedel aber passiviert
- Nb: silberweiß, weich, duktil, Supraleiter bei < 9 K
- Ta: blaugrau, glänzend, fest und widerstandsfähig
Gruppe 5 V, Nb, Ta Vorkommen
- V : in Spuren in Eisenerzen und Tonen
- Patronit VS4
- Vanadit Pb5(VO4)3Cl
- Carnotit K(VO2)(VO4) ∙ 1 ½ H2O
- Nb, Ta stets vergesellschaftet
- Columbit / Tantalit (Fe,Mn)(Nb,Ta)2O6
- Massenverhältnis in der Erdkruste
- V : Nb : Ta = 100 : 10 : 1
Gruppe 5 V, Nb, Ta Darstellung
- Vanadium
- Erze mit Na2CO3 rösten → NaVO3 wasserlöslich
- NaVO3 (+ H+) → V2O5• x H2O → (700°C, - H2O) V2O5
- V2O5 + 5 Ca →2 V + 5 CaO (alternativ auch Al)
- Reinstvanadium nach van-Akel-de-Boer-Verfahren mit VI3
- Ferrovanadium ( Fe/V-Legierung mit 30-80% V)
- durch Reduktion eines Fe2O3/V2O5-Gemsichs z.B aluminothermsich
- Niob/Tantal
- a) Erze mit HF/H2SO4 aufschließen ( → H2MF7) (+ NH3 Oxide)
- b) Reduktion der Fluoride, Oxide K2TaF7 + 5 Na → Ta + 2 KF + 5 NaF
- 3 Nb2O5 + 10 Al → 6 Nb+ 5 Al2O3
- keine Reduktion mit C, da Carbidbildung
- Trennung Nb/Ta d. fraktionierte Destillation von MCl5 oder Flüssig-Flüssig-Extraktion
Gruppe 5 V, Nb, Ta Anwendungen
- V : Legierungsbestandteil ( Chrom-Vanadium-Stahl : 1% Cr, 0.15 % V; besonders hart ); V2O5 als Katalysator bei der Schwefelsäureherstellung
- Nb : Legierungsbestandteil, Supraleiter (Nb3Sn), Nb2O5 als Glaszusatz (erhöht Brechungsindex)
- Ta : chemischer Apparatebau (z.B. „Ta-Tiegel“); chirurgische Instrumente (Korrosionsbeständigkeit!); Tantalkondensatoren (Ta bildet nichtleitende Ta2O5 Sperrschicht); Hochtemperaturwerkstoffe (TaC)
Gruppe 5 , V, Nb, Ta Sauerstoffverbindungen des Vanadiums
- sowohl stöchiometrische als auch nicht stöchiometrische Oxide
- V2O5: orangerot, Oxidationsmittel, amphoter
- Darstellung 2 NH4VO3 (Ammoniumvandat) → V2O5 + 2 NH3 + H2O
- in Säuren → VO2+ (Vanadyl) in Lösung [V(OH)4(OH2)2]+
- in Laugen → VO43-
- V2O5 + 2 HNO3 →2 (VO2)NO3 + H2O (+V)
- V2O5 + H2SO4 → (VO2)2SO4 + H2O (+V)
- V2O5 + 6 HCl → 2 VOCl2 + Cl2 + 3 H2O (+IV)
- V2O5 + 6 NaOH →2 Na3VO4 + 3 H2O (+V)
- Umsetzung mit H2O2
- Sauer: VO2+ + H2O2 + 2 H+ → V(O2)3+ (braunrot) + 2 H2O
- Basisch VO43- + 2 H2O2 → [VO2(O2)2]3- (gelb) + 2 H2O
- Bildung von Isopolysäuren (pH- und Konzentrationsabhängig
- VO43-⇔HVO42-⇔H2VO4-⇔H3VO4⇔VO2+
- HVO42-⇔V2O72- (+/-H2O); H2VO4-⇔ VnO3nn- (+/-H2O); H3VO4⇔ V10O286- (+/-H2O) (Dekavanadat (+V) Hauptspezies bei pH 2-6, orange)
- Dekanvanadat auch in Salzen Na6V10O28 •18 H2O, Ca3V10O28 •18 H2O
- farbige schwerlösliche Schwermetallvanadate
- Ag3(VO4) orange, Pb3(VO4)2 gelb, Ba3(VO4)2 weiß
Gruppe 5 V, Nb, Ta Sauerstoffverbindungen des Titans II, Halogenverbindungen und andere Elemente
- VO2 (+IV) durch Reduktion von V2O5
- V2O5 + NaSO3 → 2 VO2 + Na2SO4
- blauschwarz, verzerrte Rutilstruktur (V-V-Paarbindung), oberhalb von 70 °C normale Rutil-Struktur (V-V-Paare brechen auf)
- durch freigesetzte e--Paare el. Leitfähigkeit
- VO2 + H2SO4 → VOSO4 + H2O, tiefblaues VO2+: Vanadyl (IV) eigentlich [VO(OH2)5]2+ monomer, verzerrter Oktaeder (auch im festen Zustand =/TiO2+
- V2O3 (+III): schwarz, Smp 1967 °C, basisch, Korundstruktur
- VO (+II) schwarz, NaCl-Defektstruktur, große Phasenbreite, metallischer Leiter
Halogenverbindungen
- VX2 starkes Reduktionsmittel, Hygroskopisch, nur unter Inertgas handhabbar
- VX3 polymer, KZ= 6 für Cl, Br, I hygroskopisch
- VF4 polymer, VCl4, VBr4 tetraedrische Monomere
- VF5 Gasphase, trigonal-bipyramidale Moleküle, Festkörper: Ketten aus VF6-Oktaedern (Spitzen verknüpft)
andere Elemente
- VN, VP, VSi2, VB2, V2S5, ...
Gruppe 5 V, Nb, Ta Verbindungen des Nb u. Ta
- Nb2O5, Ta2O5: inert, schwerer redudzierbar als V2O5, weiß
- NbO2, TaO2: blauschwarz, verzerrte Rutilstruktur
- NbO: grau, metallisch leitend, nicht stöchiometrisch (NbO0,982-1,008), Aufbau aus Nb6-Clustern (Nb...Nb →285 pm, Metall 285 pm), ausgedünnte NaCl-Struktur
- Bildung von Isopolyanionen durch Zusammenschmelzen von Nb2O5 und Ta2O5 mit Alkalimetallhydroxiden und Auflösen in H2O
- nur [M6O19]8- bekannt
- MNbO3, MTaO3 = Peowskit-Struktur: unlöslich, keine isolierten Anionen
- LiNbO3 und LiTaO3 wichtige Ferro- und Piezoelektriken
- alle Pentahalogenide NbX5, TaX5 bekannt (eigentlich M4F20, M2Cl/Br10)
- außer TaF4 alle Tetrahalogenide bekannt, Schichtstruktur bei NbF4, Kettenstruktur der übrigen Tetrahalogenide(M-M-Bindungen, kantenverkn. Oktaeder, diamagn.)
- Halogenide mit niedrigeren Ox.Stufen
- Cluster-Verbindungen mit M-M-Bindungen
- Bsp. NbX2,33 (X= Cl, Br), TaX2,33 (X=Cl, Br, I) [M6X12]X2 diamagn. Cluster
- [M6X12]2+diamagn. → [M6X12]3+ + e- (gemsichte Oxidationsstufen), paramagn.
Gruppe 6 Cr, Mo, W Allgemeines, Elemente
- max. OZ. + VI
- Chrom stabilste OZ + III, zahlreiche Komplexverbindungen
- Mo u. W chem. sehr ähnlich, Ausbildung zahlreicher komplexierter Polyanionen (hauptsächlich Oxoanionen, aber auch mit Halogen, Selen, Schwefel)
- bilden stabile metallorganische Verbindungen, z.B. [M(CO)6]
- Passivierung der Metalle durch sehr dünne, aber fest haftende Oxidscshicht
Elemente
- kubisch raumzentriert
- silberweiß glänzend, hochschmelzend, hochsiedend
- W höchster T (Smp. [nur C höher]
- Cr(+VI) sehr giftig, cancerogen
- Mo in Enzymen bekannt (Sulfitoxidase, Nitrogenase)
Gruppe 6 Cr, Mo, W Vorkommen
- Cr : Chromeisenstein FeCr2O4 (Spinell-Typ) Rotbleierz PbCrO4
- Mo: Molybdänglanz MoS2 Gelbbleierz PbMoO4
- W : Wolframit (Mn,Fe)WO4 Scheelit CaWO4
- Massenverhältnis in der Erdkruste:
- Cr : Mo : W = 100 : 1 : 1
Gruppe 6 Cr, Mo, W Darstellung
- generell Reduktion mnit Koks führt zur Carbidbildung
- Chrom: aus FeCr2O4
- in Gegenwart von Na2CO3 und O2 bei 1100 °C aufschließen
- (1) 4 FeCr2O4 + 8 Na2CO3 + 7 O2 → 2 Fe2O3 + 8 Na2Cr2O4 + 8 CO2 (in H2O lösen)
- in Konz. H2SO4 ausfällen (Isolieren als Dichromat)
- (2) 2 NaCrO4 + H2O + H2SO4 → Na2Cr2O7 • x H2O + Na2SO4
- (3)zu Cr(III) reduzieren
- (a) Na2Cr2O7 + 2 C → Cr2O3 + Na2CO3 + CO
- (b) Na2Cr2O7 + S → Cr2O3 + Na2SO4
- (c) Na2Cr2O7 + 2 NH4Cl → Cr2O3 + Na2Cl + H2O + N2
- (4) dann aluminothermisch zu Cr
- (a) Cr2O3 + 2 Al → 2 Cr + Al2O3
- (b) → Elektrolyse von Cr(III)-Lösungen
- (c) → Elektrolyse von Cr(VI)-Lösungen (zur Verchromung von Stahl)
- (d) für Legierungen mit Fe: FeCr2O4 + 4 C →Cr2Fe + 4 CO, 1600°C, Problem Carbidbildung
- Molybdän aus MoS2
- (1) Rösten 2 MoS2 + 7 O2 → 2 MoO3 + 4 SO2 ( Reinigung durch Sublimation bei 1200°C)
- (2) Reduktion mit H2: MoO3 + 3 H2 → Mo + 3 H2O
- Reinigung durch Destillation von [Mo(CO)6], Sintern bei 2000°C → kompakte Werkstücke
- Legierungen mit Fe: Reduktion von MoO3 und Eisenerz mit Si und/oder Al
Gruppe 6 Cr, Mo, W Darstellung II & Anwendungen
Wolfram aus Wolframaten
- Erze aufschließen
- (a) CaWO4 + 2 HCl → CaCl2 + WO3 + HCl
- (b) 2 FeWO4 + 2 Na2CO3 + 0,5 O2 → 2 Na2WO4 + Fe2O3 + 2 CO2, analog MnWO4 → Mn3O4, ansäuren führt zu WO3 • H2O
- Reduktion mit H2: WO3 + 3 H2 → W + 3 H2O
Anwendungen
- Cr :
- Stahlindustrie (wichtigstes Legierungselement für nicht rostende und hitzebeständige Stähle; Cr/V-Stahl nur 1% Cr ! )
- galvanisches Verchromen (Härte, Glanz)
- früher auch für Pigmente (Chromgelb: PbCrO4, Chromat: PbCrO4 ∙ Pb(OH)2, Chromgrün: Cr2O3)
- Laser (Cr2O3 in Al2O3 = Rubinlaser)
- Mo : MoS2 als Schmiermittel
- W : Hochtemperaturanwendungen: Schweißelektroden, Glühwendeln, Anoden in Röntgenröhren; Hartstoffproduktion: WC (ca. 50%)
Gruppe 6 Cr, Mo, W Verbindungen des Chroms
Cr(+VI)-Verbindungen d0
- nur Oxo-Verbindungen Chromat/Dichromat CrO42-/Cr2O72-
- Labormaßstab Cr2O3 + 2 NaCO3 + 3 KNO3 → 2 NaCrO4 + 3 KNO2 + 2 CO2
- pH-abhäniges Gleichgewicht : CrO42- + 2 H+ ⇔ Cr2O72- + H2O (über intermediäres HCrO4-) gelb, orange
- CrO42- ⇔ Cr2O72- ⇔ Cr3O102- ⇔ Cr4O132- ⇔... Cr3(O3)x ein Kettenpolymer, intensiv rot, sehr giftig, cancerogen, starkes Ox.mittel gibt leicht O2 ab 2 CrO3 → Cr2O3 + 1,5 O2, Analogie zu H2SO4 → (SO3)x
- Chromate starke Oxidationsmittel
- Cr2O72- + 5 SO2 + H2O → 2 Cr3+ + 3 SO42- + 2 HSO3-
- Cr2O72- + 6 I- + 14 H+ → 2 Cr3+ + 3 I2 + 7 H2O
- im sauren stärkste Oxidationswirkung E0 = + 1,33 V ⇔ im alkalischen E0 = - 0,13 V
- Peroxoverbindungen
- CrO42- + 2 H+ + 2 H2O2 → CrO5 + 3 H2O
- mit Lewis-Säuren stabilisierbar CrO5 + OR2 → CrO5 • OR2 (org. Phase), blau
- sonst Zersetzung: CrO42- + 10 H+ + 3 H2O2 → 2 Cr3+ + 3 O2 + 8 H2O
- im alkalischen Bildung von CrO83-
- CrO42- + 2 H+ + 2 H2O2 → CrO5 + 3 H2O
- Chromylchlorid CrOCl2
- K2Cr2O7 + 4 KCl + 3 H2SO4 entwässern → 2 CrO2Cl2 + 3 K2SO4 + 3 H2O roter Dampf, kondensiert als rote Flüssigkeit, Hydrolyse in H2O zu Chromat und Salzsäure
Gruppe 6 Cr, Mo, W Verbindungen des Chroms II
Cr (V) Verbindungen d1
- instabil in wässriger Lösung, Disp.
- 3 Cr(V) →Cr(III) + 2 Cr(VI)
- binär nur CrF5, wenig stabilde Koordinationsverbindungen (z.B. [CrOF4]-, [CrOCl4]- [CrOCl5]2-)
Vr(IV)-Verbindungen d2
- Disp. in wässiger Lösung
- 3 Cr(IV) → 2 Cr(III) + Cr(VI)
- CrO2 (Rutiltyp), ferromagnetisch → Tonbänder
- Ba2CrO4, Sr2CrO4 → mit tetraedr. CrO44-
- stabiles Halogenid CrF4
Cr(III) Verbindungen (d3)
- Cr(OH)3 ist amphoter vgl. Al(OH)3
- [Cr(H2O)6]3+ ⇔ Cr(OH)3 ⇔ [Cr(OH)6]3-
- Dehydratisierung zu Cr2O3
- Cr2O3 dunkelgrün, Korund-Typ, chem. inert, grünes Farbpigment, bildet Spinelle mit MIIO MCr2O4 (Rubin Mischkristall aus Cr2O3 und Al2O3)
- Cr + 1,5 O2 → Cr2O3
- (NH4)2Cr2O7 → Cr2O3 + N2 + 4 H2O
- viele Cr(+III)-Komplexe bekannt fast alle oktaedrisch (→ d3 Halbbesetzung), viele kinetisch inert
- Hydratisomerie bei den Chloridokomplexen
- [Cr(OH2)6]Cl3 violett ⇔
- [Cr(OH2)5(Cl)]Cl2 hellgrün ⇔
- [CrCl2(OH2)4]Cl • 2 H2O dunkelgrün
- wichtigstes wasserfreies Halogenid CrCl3: violett, schuppig (Schichtstruktur), sublimierbar
- Darstellung Carbochlorierung Cr2O3 + 3 C + 3 Cl2 →2 CrCl3 + 3 CO (analog MoCl5, WCl6)
Gruppe 6 Cr, Mo, W Verbindungen des Chroms III
Cr(II)-Verbindungen
- starkes Reduktionsmittel E0Cr3+/2+= -0,41 V
- typ. Koordinationsgeometrie: tetragonal verzerrt oktaedr., quadratisch planar (d4 high spin → Jahn-teller-Verzerrung)
- Darstellung durch Reduktion von Cr3+ mit Zn/H+, [Cr(OH2)]2+ himmelblau (leichte Rückoxidation an Luft)
- auch low-spin-Komplexe bekannt [Cr(CN)6]4-, [Cr(phen)3]2+, [Cr(biphy)3]2+
Gruppe 6 Cr, Mo, W Verbindungen des Molybdäns und Wolframs II
- keine Oxide mit Ox.stufen <+IV bekannt
- MoO3 u. WO3 wasser- und säureunlöslich, in Laugen Bildung von MoO42- und WO42-
- MoO2, WO2 verzerrte Rutilstruktur (Metallpaare mit M-M-Wechselwirkung, diamang, el. leitend) [Vgl. V, Nb, Ta]
- zahlreiche nichtstöchiometrische Oxide mit ganzzahligen Ox.Stufen z.B. Mo17O47 oder W40O119
- stark saure Lösungen von MoO42- bzw. WO42- → MoO3 • 2 H2O (Molybdänsäure), WO3 • 2 H2O (Wolframsäure)
- pH-Zwischnebereich: polymere Anionen, überwiegend aus MO6- Oktaedern aufgebaut → Polyoxometallate
- für Mo: rasche GGGW-Einstellung, für W: deutlich langsamer ("Wochen")
- Polyanionen von W und Mo sind verschieden
- Verzerrung der MO6-Oktaeder durch elektrostatische Abstoßung der hochgeladenen Zentralteilchen ([Mo2O7]x2- polymer!)
- Bildung von großen "Rädern" möglich
- Bsp. Na2MoO4 + NaS2O4 → pH 1 "Mo154" + "Mo152" nur Zentren der Räder
- "Mo154": Na15[Mo126Mo28O162H11(H2O)70] • 400 H2O
Gruppe 6 Cr, Mo, W Verbindnungen des Molybdäns und Wolframs
- bekanntestes Polyanion des Wolframs
- [W12O40]8- "Keggin-Struktur"
- besteht aus 4 W3O10-Gruppen, die aus drei "WO6" Oktaedern aufgebaut sind (kantenverknüpft)
- enthalten Hohlraum im Zentrum → Einlagerungsreaktion möglich
- noch kompliziertere Heteropolyanionen (gefülltes Zentrum in Keggin-Struktur) durch Kombination von Molybdat/Wolframat mit weiterer schwacher Säure (Phosphorsäure/Kieselsäure, u.v.a.)
- Bsp. [P(MoO3O10)4]3- / [PMo12O40]3-
- Reduktion von Na2WO4 ( mit H2, Zn, Na, elektrolytisch)
- Natriumwolframbronzen NaxWO3 (0< x < 1)
- x = 0,9 goldgelb, x = 0,3 blauschwarz
- 0,3 < x < 1 Perowskitstruktur ( e- des Na n sLeitungsband der WO3-Grundstruktur → metallische Leitfähigkeit)
- auch Bronzen mit Mg → Ba, Ga → Tl, Li →Cs
- Halogenide bis MX6 bekannt
- MX2 relativ stabil (wegen M-M-Bindungen) eigentlich [M6X8]X4 (M-M-Bindungen entlang der Oktaederkanten)
- "Chevrel-Phasen" [M6X8]4- mit X = Chalkogen (S2-, ...) Fe2MoS8, SnMo6S8, CeMo2S8, auch kleinere Clusterladung CaMo6S8... Cu1,8Mo6S8
- Supraleitung
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Allgemeines, Elemente & Vorkommen
- typ. OZ +II....+VII
- Mn insbesondere +II, +IV, +VII (daneben auch +III)
- Re meinst + VII
- mit steigender Oxidationszahl der Oxide nimmt saurer Charakter zu
- MnO ist Anhydrid einer Base
- MnO2 ist amphoter
- Mn2O7 ist Anhydrid einer Säure
- Tc: künstliches Element Spaltprodukt von Uran im Kernzerfall, ähnelt chem. dem Re
Elemente
- Mn: silbergau, hart spröde, unedel alpha-Mn hat ungewöhnliche Metallstruktur
- Re: weißß glänzend, hart, edel, hexagonal dichteste Packung, weniger reaktiv als Mn, zweit höchster Smp. der Metalle
Vorkommen
- Mn : zweithäufigstes Schwermetall (nach Fe)
- Pyrolusit MnO2 („Braunstein“)
- Hausmannit Mn3O4
- Manganit Manganspat MnCO3
- Manganknollen 15-30% Mn (+ Fe, Ni, Cu, Co) in der Tiefsee
- Re: sehr selten, meist vergesellschaftet mit Molybdän (z.B. in MoS2)
- Massenverhältnis in der Erdkruste:
- Mn : Tc : Re = 106 : 0 : 1
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Darstellung & Anwendung
- Mangan: Reduktion mit Al, Si oder über Elektrolyse
- 3 MnO2 + 4 Al → 3 Mn + 2 Al2O3 Goldschmidt-Verfahren, teuer, kaum noch angewandt
- 2 MnO + Si → Mn + SiO2 wirtschaftlich günstiger
- elektrolytisch MnSO4 + H2O → Mn + H2SO4 + 0,5 O2 funktion dank sehr hoher Überspannung von H2 an Mn
- wirtschaftlcih relevant: Ferromangan
- MnO2 + Fe2O3 + C → MnFe-Legierung + CO mind 70 % Mn, bis zu 5-8% C
- Technetium: gezielte Herstellung von Kernreaktionen von 99Tc durch radioaktiver Zerfall von 99Mo
- 9942MoO42- → 99m43TcO4- + e- (ß-Zerfall, Halbwertszeit 66 h)
- Rhenium: Re2O7 aus Flugasche bei Rösten von MoS2, geht als ReO4- in Lösung, Fällung als NH4ReO4, danach Umkristallisation und Reduktion
- NH4ReO4 + 3,5 H2 → Re + NH3 + 4 H2O
Anwendungen
- Mn
- Stahlindustrie (95% des Mangans): Erhöhung der Härte
- Manganin Cu21Mn3Ni : temperaturunabhängiger elektrischer Widerstand → Präzisionswiderstände
- Tc : in der Radiologie ( 99mTc → 99Tc + g, t½ = 6 h ) [Folgezerfall: 99Tc → 99Ru , t½ = 2 ∙ 105 a ]
- Re : Hochtemperaturthermoelemente, Glühkathoden, chemisch sehr resistente Legierungen, Katalysatoren
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Mangans Mn(II)
Mn(II) d5
- beständigste OZ
- oktaedr. Koordination bevorzugt, high-spin
- [Mn(OH2)]2+ blass rosafarben
- Mn2+ + OH- → Mn(OH)2 schwach basisch, weiß bis leicht pink
- Mn(OH)2 + OH- → [Mn(OH)3]- K = 10-5
- Oxidation an Luft: Mn(OH)2 (-0,2 V) →Mn2O3 • n H2O (-0,1 V) → MnO2 • n H2O
- Oxidation durch H2O2: Mn(OH)2 + H2O2 → MnO2 (• n H2O) + 2 H2O
- Komplexierung mit NH3 verhindert Fällung von Mn(OH)2 → Bildung von [Mn(NH3)6]2+
- Entwässern von Mn(OH)2 → MnO + H2O (NaCl-Struktur, grün, unlöslich in Wasser)
- andere Mn(II)Chalkogene ebenfalls NaCl-Struktur, MnS2 Analogie zu Pyrit
- Mn(II)-Halogenide: rosafarbene Feststoffe
- Bildung von Kristallhydraten MnCl2• 4 H2O; MnCl2• 2 H2O (Kantenverknüpfte Okteder, Cl-verbrückt)
- Überschuss an X- → Halogenido-Komplexe
- MnX3-, MnX64- = oktaedr. Umgebung (rosa)
- MnX42- = tetraedr. Umgebung (gelb-grün)
- Mn(II)-Nachweis mit starken Oxidationsmitteln
- 2 Mn2+ + 5 BiO3 + 14 H+ → 2 MnO4- + 5 Bi3+ + 7 H2O
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Mangans Mn(III)
Mn(III) d4
- verzerrt oktaedr. Koordiantion (Jahn-Teller-Effekt) meist high-spin, rot bis rotbraun (Analogie zu CrII = d4)
- [Mn(OH2)6]3+ disproportioniert und zersetzt Wasser zu O2
- 2 Mn3+ + 6 H2O → Mn2+ + MnO2 + 4 H3O+
- 2 Mn3+ + 3 H2O → 2 Mn2+ + 0,5 O2 + 2 H3O+ langsam
- stabil nur in festem Zustand und in Komplexen
- Mn2O3 einziges M3+-Oxid der Übergnagsmetalle das nicht in der Korund-Struktur kristallisiert
- MnO(OH): Umbra, Malerfarbe
- MnX3 nur für X=F, Cl existent ( mit Br, I → Ox. der Halogenide)
- Mn3O4 = MnIIMnIII2O4 Spinell-Typ, analog zu Fe3O4 Tl/OL/ccp
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Mangans Mn(IV)
Mn(+IV) d3
- Braunstein MnO2 beständigste Mn(IV)-Verbindung, Rutil-Struktur
- Sauerstoffabgabe beim erhitzen
- MnO2 600°C → Mn2O3 900°C → Mn3O4 1100°C → MnO
- in heißen Säuren Oxidationsmittel
- MnO2 + 4 HCl → MnCl2 + Cl2 + 2 H2O (Entdeckung von Chlor durch Scheele 1774)
- 2 MnO2 + 2 H2SO4 → 2 MnSO4 + O2 + 2 H2O
- Weldon-Pozess für die Chlor-Herstellung
- Bestandteil von Trockenbatterie (1,5V)
- LeClanché-Element (saure Zelle)
- Anode: Zn → Zn2+ + 2 e-
- Kathode: MnO2 + H2O + e- → MnO(OH) + OH-
- Elektrolyt: 2 NH4Cl + 2 OH- + Zn2+ → [Zn(NH3)2]Cl2 + 2 H2O
- Gesamt: 2 MnO2 + Zn + 2 NH4Cl → 2 MnO(OH) + [Zn(NH3)2]Cl2
- ⇒nicht wiederaufladbar, Schwerlöslicher Komplex, Komplex fängt freies gelöstes Zn2+ ab → E(Zn/Zn2+) = const
- weiteres Problen: Zn-Becher löst sich beim Entladen auf→ Undichtigkeiten, Auslaufen
- Alkali-Mangan-Batterie (Alkal. Zelle)
- Anode: Zn → Zn2+ + 2 e-
- Kathode: MnO2 + H2O + e- → MnO(OH) + OH-
- Elektrolyt: Zn2+ + 4 OH- + → [Zn(OH)4]2-
- Gesamt: 2 MnO2 + Zn + 2 OH- + 2 H2O → 2 MnO(OH) + [Zn(OH)4]2-
- [Zn(OH)4]2- fängt freies Zn2+ ab → stabilisiert Anodenpotential
- Stahlmantel verhindert Auslaufen, große Oberfläche durch feines Zn-Pulver ermöglicht hohe Ströme
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Mangans Mn(V)
Mn(+V) d2
- blaues MnO43- durch Reduktion von MnO4- in stark alkalischer Lösung mit Na2SO3
- Disproportionierung 2 MnO43- (blau) + 2 H2O → MnO42- (grün) + MnO2 + 4 OH-
- blaue Salze M3MnO4 (M = Alaklimetall) stabil in fester Form
Mn(+VI)
- alle niederen Oxidationsstufen führen in der Oxidationsschmelze zu MnO42- (grün)
- MnO2 + K2CO3 + KNO3 → K2MnO4 + KNO2 + CO2
- Disproportionierung beim Ansäuern 3 MnO42- + 4 H+ → 2 MnO4- + MnO2 + 2 H2O
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Mangans Mn(VII)
Mn(+VII) d0
- Permanganatlösungen sind unbeständig, lichtkatalysierte Zersetzung (Maßlösung Schutz)
- 4 MnO4- + 4 H3O+ → 3 O2 + 4 MnO2 + 6 H2O
- Darstellung durch elektrolytische Oxidation besischer MnO42--Lösung
- im Labor Oxidation von Mn2+ mit PbO2
- starkes Oxidationsmittel
- MnO4- + 5 Fe2+ + 8 H+ → Mn2+ + 5 Fe3+ + 4 H2O
- MnO4- + 5 SO2 + 2 H2O → 2 Mn2+ + 5 SO4- + 4 H+
- Mn2O7: grünschwarze Öl durch entwässern von MnO4-
- 2 KMnO4 + H2SO4(konz.) → Mn2O7 + K2SO4 + H2O
- explosionsartig bei Erhitzen
- 2 Mn2O7 → 4 MnO2 + 3 O2
Gruppe 7 Mn, Tc, Re Verbindungen des Rheniums
- bekannte Oxide Re2O7, ReO3, Re2O5, ReO2, keine OZ mit +III, +II
- Re2O7 stabilstes Oxid: gelb, hygroskopisch, destillierbar, Bildung gemäß Re + 3,5 O2 → Re2O7
- Perrhenate ReO4- durch Oxidation mit HNO3 oder H2O2
- Re2O7 + CO → 2 ReO3 + CO2, ReO3 metallisch glänzend, Valenzelektron im Leitungsband
- Halogenide
- (ReX3)2 X = Cl, Br, I
- ReX7 X = F, thermodynamisch stabilstes Heptahalogenid der Übergangsmetalle
- strukturell interessant Re(+III)-Halogenide
- ReCl3 = Re3Cl9 dunkelrot, sublimierbar, diamagn. (d4 ), dreikerniger Cluster mit Re-Re-Doppelbindung
- im festen Zustand: Schichtstruktur, verbrückende Cl-Atome [Re3Cl12] baut auf Re3Cl9 auf, drei zusätzliche Cl--Liganden
- [Re2Cl8]2- Re-Re Vierfachbinudng
- Reduktion von ReO4- mit Kalium in Ethylendiamin
- Bildung von [ReH9]2-, dreifach überkapptes trigonales Prisma
Eisengruppe 8-10 Fe, Co, Ni Allgemeines, Elemente & Vorkommen
- auf Grund der Ähnlichkeiten von Fe, Co, Ni zur Eisengruppe zusammengefasst
- max. denkbare Oxidationszahlen werden nicht erreicht statt dessen
- Fe: max +VI, häufig +III, +II (aber FeO42- in H2Oo unbeständig)
- Co: max +V, häufig +III (komplexe), +II (Salze)
- max +IV, häufig, stabil +II
- gruoße Tendenz zur Komplexbildung
- z.B oktaedr., diamagn. Co(+III)-Komplexe, tetraedr. Co(+II)-Komplexe
- tetraedr. oder okttaedr. Ni(+II)-KOmplexe
- oktaedr. Fe(+II) bzw. Fe(+III)-KOmplexe
Elemente
- Fe: silberweiß, glänzend, weich, dehnbar, unedel, lebenswichtiges Element (Hämoglobin, Ferrodoxin9
- alpha-Fe (kub.raumzentr., ferromagn.) 906 °C ⇔ gamma-Fe (ccp, paramagn.) 1401°C ⇔delta-Fe (kub. raumzentr. paramagn.)
- Co: stahlgrau, glänzend, hart, ferromagn, unedel
- alpha-Co (hcp) 417 °C ⇔ beta-Co (ccp)
- Ni: Silberweiß, zäh dehnbar, korrosionsbeständig, ccp. ferromagnetisch bis Tc = 357 °C
Vorkommen
- Fe : 4,7% in der Erdkruste, und damit sehr häufig (→zweithäufigstes Metall, nach Al; →vierthäufigstes Element nach O, Si, Al)
- elementar in Meteoriten
- Fe3O4 Magnetit (Magneteisenstein)
- Fe2O3 Hämatit
- Fe2O3 ∙ n H2O Brauneisenstein (Limonit)
- FeS2 Pyrit (Eisenkies)
- Co : selten, sulfidisches Vorkommen, vergesellschaftet mit Kupfer und Nickel; daneben auch:
- Co3S4 Cobaltkies
- CoAsS Cobaltglanz
- (Co,Ni)As3 Speiscobalt
- Ni : sulfidisch, vergesellschaftet (s.o.)
- (Fe,Ni)S Eisennickelkies
- NiAs Rotnickelkies
- Relatives Massenverhältnis in der Erdkruste: Fe : Co : Ni = 470 : 1 : 3
Eisengruppe 8-10 Fe, Co, Ni Eisendarstellung I
- Roheisen aus oxidischen Erzen durch Reduktion mit Koks (ca. 1 Mio t/a pro Hochofen)
- Stoffbilanz
- Edukte 2 t Erze Produkte 1 t Fe
- 1 t Koks 1 t Schlacke
- 0,5 t Zuschläge 7 t Gichtgas
- 5,5 t "Wind"
- Beschichtung mit Scichten aus Koks und Erz
- Zuschlag: x CaO • y Al2O3 • z SiO2 zur Umwandlung unschmelzbarer Nebenprodukte ("Gangart") in leichtschmelzbare Schlacke (Calciumaluminiumsilikate)
- Einblasen heißer Luft (1000°C - 1300°C) von unten, teils mit O2 versetzt ("Wind")
- C + O2 → CO2 ΔH0 < 0 T-Anstieg bis >2000°C
- Bouddouard-Gleichgewicht CO2 + C ⇔ 2 CO ΔH0 > 0 (endotherm) T sinkt wieder, liegt volständig rechts bei knapp 1000° C, 50% bei 750 °C
- stufenweise Reaktion der Eisenerze duch CO (von oben nach unten)
- 3 Fe2O3 + CO → 2 Fe3O4 + CO2
- Fe3O4 + CO →3 FeO + CO2
- FeO + CO → Fe + CO2
- im unteren (heißen) Teil sofortige Wiederherstellung des Boudouar-GGWs, so dass scheinbar folgende Reaktion auftritt 2 FeO + C → 2 Fe + CO2 → "direkte Reduktion", CO2 als Produkt
- im oberen Teil (<1000°C) nur noch "indirekte Reduktion" → CO reagiert
- im oberen Teil < 600°C nur noch Vorwärmen der Beschickung durch heiße Gase
Eisengruppe 8-10 Fe, Co Ni Eisendarstellung II
- "Gichtgas": 55 % N2, 30 % CO, 15 % CO (Heizwert ca. 4000 kJ/m3)
- C löst sich in Fe (bis zu 4, 3 %) → Schmelzpunkterniedrigung bis runter auf 1150°C → flüssiges Fe sammelt sich ganz unten
- weniger dichte, flüssige Schmelze, Schlacke schützt Fe vor Oxidation durch "Wind"
- Fe und Schlacke periodisch abgestochen
- Schlacke: für Straßenbau, Zement, Gleisschotter
- Roheisen: spröde, kann nur gegossen werden, aber nicht gewalzt werden ("Gusseisen")
- Stahlerzeugung (Stahl = Eisen mit < 2,1 % C, Schmiedbar, walzbar) durch weitere Raffination
- störende Begleitelemente wie Phosphor, Schwefel, Silicium, Sauerstoff müssen auf niedrige Restgehalte gebracht werden: Frischen, Desoxidationsreaktionen, Entschwefelungsreaktionen und Entgasungsreaktionen.
- Fe + 0,5 O2 → FeO
- Si + 2 FeO → SiO2 + 2 Fe
- Mn + FeO → MnO +Fe
- 2 P + 5 FeO → P2O5 + % Fe (löst sich in flüssigem FeO/Fe, Zugabe von CaO → Verschlacken
- 2 C + O2 → 2 CO
- Desoxidation: 2 Al + 1,5 O2 → Al2O3
- Entgasen unter vermindertem Druck
- heute verschiedene Frischeverfahren
- LD-Verfahren (Linz-Donauwitz-Verf.) O2-Aufblasen mit Schrottzusatz
- OBM-Verfahren(Oxygen-Bodenblasen-Maximilianshütte)
- kombinierte Blasverfahren
- hochreines Eisen: sehr teuer, Elektrolyse wässriger Eisensalzlösungen, Reduktion mit H2, Pyrolyse von [Fe(CO)5], pyrophores Eisen: thermische Zersetzung von Fe2C2O4 • 2 H2O
Eisengruppe 8-10 Fe, Co, Ni Darstellung von Cobalt und Nickel
Cobalt
- wegen Vergesellschaftung der Erze vielfältige Verfahren
- Fe, NI, Co, Cu-Erze: zu Legierung reduzieren
- mit H2SO4 Fe, CO, NI herauslösen
- Fe ausfällen
- Co mit OCl- oxidieren und fällen 2 Co2+ + OCl- + 4 OH- (n-2) H2O → Co2O3 • n H2O + Cl-
- 3 Co2O3 • n H2O → 2 Co3O4 + 3n H2O + 0,5 O2 (Erhitzen)
- dann Reduktion mit H2, C, Al
Nickel
- vielfältige Verfahren, den Erzen angepasst
- Ni, Fe, Cu- Erze rösten
- entstehendes Fe2O3 mit SiO2 verschlacken → Cu, Ni-Rohstein ( immer noch (Fe)-Sulfide
- Fe2O3 wiederum rösten und verschlacken → Cu, Ni-Feinstein (NiS, Cu2S)
- dann entscheidende Schritte
- a) Röstreduktionsverfahren zu Monelmetall (70% Ni, 30% Cu)
- b) Rösten und Reduktion mit H2 zu Nickelschwamm, dann Reinigung mit Mondprozess
- Ni + 4 CO → [Ni(CO)4] hin: 50-100°C/rück: 180-200°C
- c) Elektrolyse Anode: Ni3S2 → Ni3+ + 0,25 S8 + 6 e-
Eisengruppe 8-10 Fe, Co, Ni Anwendungen
- Fe : Stahl / Legierungen …
- Co : Legierungsbestandteil harter Legierungen und für Permanentmagnete; LixCoO2 in Li-Ionen-Akkus („LCO“, 0 < x < 1); 6027Co als g-Strahler in Medizin und Materialprüfung
- Ni : Legierungen, Apparatebau zur F2-Darstellung (Beständigkeit gegen F2), Hydrierungskatalysator (Raney-Nickel); Formgedächtnislegierungen (NiTi),
- Kathodenmaterialien mit Ni3+/2+
- a) in Li-Ionen-Akkus als Lix(Co1/3Ni1/3Mn1/3)O2 ( kurz: „LiNCM“), sowie
- b) in NiCd-Akkus als NiOx(OH)2-x (=„Ni(OH)2“)
- Kathodenmaterialien mit Ni3+/2+